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北京凝聚态物理国家研究中心
EX4组供稿
第75期
2021年10月09日
玻璃中玻色峰机制的研究进展

  玻色峰是非晶物质的一个典型特征和动力学行为,涉及其组成粒子振动行为的反常性,即在THz频率范围,非晶物质表现出相对于晶体而言过高的振动态密度,其额外的声子散射在低温下(5~30 K)对比热的贡献尤为突出,导致相对于晶体而言过高的比热。对于晶体材料而言,我们知道其比热在低温下(< 20K)与温度的三次方成正比,德拜T3定律很好地解释了材料低温比热与温度的三次方关系。因此德拜模型被认为是量子理论在20世纪初所取得的重要进展之一。然而后续的研究发现,非晶态物质(也即结构玻璃)的低温比热违背了德拜定律,非晶物质会在低温下(5~30K)表现出相对于晶体物质过剩的比热异常,该反常现象被称为比热玻色峰。近半个世纪的研究表明,玻色峰已经在结构玻璃中被普遍发现,并被认为是结构玻璃的典型特征和指纹。但是结构玻璃中玻色峰的起源仍然存在争论。目前,多种理论都可以在一定程度上解释玻色峰现象,但是玻色峰真正的起源仍然是未解之谜。因此,亟待寻找新的视角去重新审视现有的诸多理论,并从中鉴别出玻色峰真正的物理起源。

  另一方面,广义的玻璃态对应着某种物理量的长程无序分布。当原子排列呈长程无序状态时,我们就得到了结构玻璃(也即非晶态物质),例如氧化物玻璃、金属玻璃等。而当长程无序分布的是某种序参量(如磁矩、电极化或晶格应变)时,我们还可以得到相应的物性玻璃,也即:自旋玻璃(序参量为磁矩)、弛豫铁电体(序参量为电极化)或者应变玻璃(序参量为晶格应变)。关于这些物性玻璃中是否存在低温比热异常、是否存在玻色峰的研究有望为玻色峰的起源和机制提供新的视角,但是相关研究目前仍然是空白。

  近期,888贵宾会娱乐/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室EX4组博士后任帅(现为深圳大学副研究员),汪卫华院士等,与西安交通大学的丁向东教授、宗洪祥副教授等人合作,首次发现应变玻璃的低温比热具有与金属玻璃类似的玻色峰异常,并发现该异常起源于一种新的声子软化机制。研究发现,应变玻璃与金属玻璃类似,相较于其长程有序态(即马氏体相)的低温比热呈现出过剩的比热异常(图1)。模拟研究也证明,该比热异常起源于包围着马氏体纳米畴的母相基体中的过剩振动态(见图2a,c,d),而这些过剩振动态则来自于声子谱上[001]方向的横波声学支的软化(见图2b)。进一步的模拟研究排除了声子阻尼对玻色峰的影响(见图3),并发现声子软化机制符合近期基于格林函数的针对玻色峰的普适理论的预测(见图4)。 该工作不但有助于加深对于应变玻璃的玻璃本质的理解,而且为深入理解非晶材料中玻色峰的物理起源提供了一个新的视角。

  相关成果以“Boson-peak-like anomaly caused by transverse phonon softening in strain glass”为题发表在Nature Communications上。

  文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-26029-w。

  本项研究工作得到了国家自然科学基金(51901243, 61888102, 11790291, 51931004, 51621063, 51971238, 51871177),中国博士后科学基金(2019M650880),广东省自然科学基金(2019B030302010),中科院战略性先导科技专项(XDB30000000)和高等学校学科创新引智计划(BP2018008)等项目的资助。

附图:


图1. Ti50-xNi50+x应变玻璃(STG)具有与金属玻璃(BMG)类似的低温比热异常。


图2. 应变玻璃中类玻色峰异常的结构起源。a, c, d表明过剩振动态来源于包围马氏体纳米畴的母相基体。b表明过剩振动态对应于[001]方向横波声学支的软化。


图3. 鉴别声子阻尼与玻色峰的关系。研究发现应变玻璃在[110]方向上出现强声子阻尼,但该方向与类玻色峰异常无关。而[001]方向上声子阻尼非常微弱,因此对应于该方向上的类玻色峰异常受声子阻尼的影响可以忽略不计。


图4. 模拟结果发现随着声子软化逐渐减弱,相应的玻色峰逐渐向高频移动并逐渐减弱。这一结果与近期提出的一项基于格林函数的针对玻色峰的普适理论的预测相符。